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高反应活性的碲纳米线催化剂

时间:2018-11-10  已阅读过:

  直接甲醇?#21058;?#30005;池是以甲醇为液体?#21058;?#30340;质子交换膜?#21058;?#30005;池,不仅具有?#21058;?#26469;源丰富、价廉、储运方便安全等优点,而且甲醇具有高的能量密度而受到广泛关注。然而,甲醇?#21058;?#30005;池的发展受制于阳极甲醇反应的缓慢的反应动力学与金属铂催化剂易?#27426;?#21270;等问题而需要提高铂载量。因此,催化剂暴露在外的活性位点数及表面结构、组成与原子排布对提高铂利用率与催化性能至关重要。目前,大量的研究集中于探索不同过渡金属与铂形成合金或异质结构催化剂,以修饰铂电子结构,实现降低铂载量与提高铂利用率的目的。诸如纳米笼、纳米框架、中空球等开孔结构的纳米材料也通过赋予催化剂高比表面积、多孔性与反应物可三维方向接触的活性表面,最大化利用了活性金属以降低成本。此外,制约?#21058;?#30005;池发展的另一个重要的关键问题是催化剂的稳定性。目前,在?#37327;?#30340;电化学环境中,很多铂基催化剂的性能提升依然受限于纳米材料的组成或结构的稳定性。电化学测试过程中,铂往往会发生氧化或溶解导致活性比表面积的损失或催化活性的下降,这与纳米材料的结构和组成相关。针对?#21058;?#30005;池发展的制?#23478;?#32032;,通过调控催化剂的结构、组成、表面、键长等?#38382;纳?#38082;基纳米材料的物性和电子结构,对其本征活性的提高与稳定性的保持机制的研究尤为重要。存在的关键问题是,如何通过简单有效的制备方法实现多元催化剂的组成可控并有效利用不同原子在催化反应中的优势与作用,以及如何设计具有可再生催化性能的高效稳定的阳极催化剂,对甲醇?#21058;?#30005;池的实际应用具有重要的推动作用。

  为此,研究人员采用了高反应活性的碲纳米线为模板,利用电势位差进行置换取代反应,成功制备了一种组成可控的四元PtPdRuTe纳米管催化剂,运用具有高电势电位的钯与铂形成合金并实?#21046;?#32452;成可控,对降低铂氧化电位以增强铂的稳定性非常重要。作为四元催化剂,每一种元素在催化应用中发挥了不可缺少的重要作用:碲纳米线作为还原剂与模板的同时,未被取代的碲原子与其他三种贵金属元素一起支撑纳米管结构框架并降低了贵金属的组成;铂原子提供解离甲醇的活性位形成Pt-CO,同时钌原子提供解离水形成Ru-OH的活性位,推动铂活性位上CO的氧化形成CO2;适量钯原子的?#23588;?16%)对铂电子结构具有修饰作用的同时,更重要的是钯可以提高铂的氧化电位,以减少铂原子的氧化与刻蚀,增强催化剂的组成稳定性。

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